ในขณะที่เกี่ยวข้องกับโครงการแมนฮัตตัน (พ.ศ. 2484–45) ลิบบีช่วยพัฒนาวิธีการแยก ไอโซโทป ยูเรเนียมด้วยการแพร่กระจาย ของก๊าซ ซึ่งเป็น ขั้นตอนสำคัญในการสร้างระเบิดปรมาณู ในปี พ.ศ. 2489 เขาแสดงให้เห็นว่ารังสีคอสมิกในชั้นบรรยากาศชั้นบนสร้างร่องรอยของไอโซโทป ของไฮโดรเจน ซึ่ง เป็นไอโซโทปที่หนักที่สุดของไฮโดรเจนซึ่งสามารถใช้เป็นตัวติดตามน้ำในชั้นบรรยากาศได้ โดยการวัดความเข้มข้นของไอโซโทป เขาได้พัฒนาวิธีการหาปริมาณน้ำและไวน์ในบ่อน้ำ คาร์บอน-14 เช่นเดียวกับการวัดรูปแบบการไหลเวียนของน้ำและการผสมกันของน้ำทะเล เนื่องจากเป็นที่ทราบกันดีมาตั้งแต่ปี 1939 ว่ารังสีคอสมิกก่อให้เกิดการโปรยนิวตรอนบนอะตอมที่โดดเด่นในชั้นบรรยากาศ และเนื่องจากบรรยากาศมีไนโตรเจนประมาณ 78 เปอร์เซ็นต์ ซึ่งดูดซับนิวตรอนเพื่อสลายตัวเป็นไอโซโทปกัมมันตภาพรังสี คาร์บอน-14ลิบบี้สรุปว่าร่องรอยของคาร์บอน -14 ควรมีอยู่ในคาร์บอนไดออกไซด์ ในชั้นบรรยากาศเสมอ. นอกจากนี้ เนื่องจากพืชดูดซับคาร์บอนไดออกไซด์อย่างต่อเนื่องและกลายเป็นส่วนหนึ่งของเนื้อเยื่อ พืชจึงควรมีคาร์บอน-14 อยู่บ้าง เนื่องจากสัตว์กินพืช สัตว์จึงควรมีคาร์บอน-14 หลังจากที่พืชหรือสิ่งมีชีวิตอื่นๆ ตายแล้ว ไม่ควรรวมคาร์บอน-14 เข้าไปในเนื้อเยื่อเพิ่มเติม ในขณะที่ที่มีอยู่แล้วควรสลายตัวในอัตราคงที่ ครึ่งชีวิตของคาร์บอน-14 ถูกกำหนดโดยนักเคมีชื่อมาร์ติน ดี. คาเมน ผู้ค้นพบโคดิสโคฟเวอร์ ซึ่งจะอยู่ที่ 5,730 ปี ซึ่งเมื่อเทียบกับอายุของโลกแล้ว เป็นเวลาสั้นๆ แต่ก็นานเพียงพอสำหรับการผลิตและการสลายตัวของคาร์บอน -14 เพื่อเข้าสู่สมดุล